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超快光谱技术之泵浦-探测超快光谱技术介绍

发布日期:2020-01-07 09:44 来源:http://www.taizhoupump.cn 点击:

下图是常见泵浦-探测(pump-probe)超快光谱时间分辨的基本结构图。
超快光谱技术
 超快光谱技术之泵浦-探测超快光谱技术介绍

超快激光器系统中的光参量放大器(OPO)发出的超短激光脉冲序列经由一个分束片分成两束:一束光功率比较强,用作泵浦光/抽运光;另一束光功率比较弱,用作探测光。气动泵泵浦光照射到样品上,将样品激发到激发态,探测光经过电动平移台的时间延迟后也会照射到样品上的同一区域,空间上相交叠,用来探测和记录样品的物理量如反射率、透过率、吸收、拉曼散射、荧光等变化。随后,使用光探测器接收探测光(有泵浦光和无泵浦光存在的两种情况),如此就会把光信号转化为电流或者电压信号,这些电流或者电压信号由于比较微弱,当采用常规的信号放大技术无法提取到所需要的信号时,可以采用锁相放大器来采集这些电流或者电压信号并在计算机上记录这些信号。

泵浦-探测技术有多种不同的构型形式,同时也涉及到许多辅助技术如双脉冲泵浦、双色泵浦-探测、白光超短脉冲、超短脉冲整形器、二维超快光谱、磁光克尔效应、磁光法拉第效应等。此外,需要注意的是泵浦-探测不等于超快光谱,泵浦-探测是超快光谱的主要构型之一,超快光谱除了泵浦-探测外,还有其他一些构型比如时间分辨发光光谱、时间分辨四波混频、时域THz光谱、超快全光开关技术、超快光Z扫描技术等。此外,在连续光光谱实验中,也有一些泵浦-探测的案例。

补充说明:

1、重复频率为80 MHz的超快激光器发出光脉冲间隔一致的超短光脉冲串,这些光脉冲串中每两个脉冲之间的间隔在时间表示就是12.5 ns的间隔,也就是说当一个泵浦光的光脉冲将样品激发以后,要经过12.5 ns后,下一个泵浦光的光脉冲才会到来。如果关心的是发生在几个飞秒到几个纳秒之间的超快过程,那么在这12.5 ns的时间间隔内,被研究的物质已经回复到了基态,等下一个泵浦光脉冲到达时,下一轮激发与驰豫过程又会重新开始,并做如此重复的过程。时间分辨就是把人们所要关心的脉冲间隔区间内的物理过程呈现出来,通常情况下,分辨超快光谱研究的就是这种可重复发生的物理过程,多个脉冲给出有用物理信息的平均过程。

2、锁相放大器和斩波器联用,用于提高测量信号的信噪比,其中斩波器对泵浦光进行调制,锁相放大器对探测光进行采样并用于记录有泵浦光和无泵浦光时的探测光的信号差。此外,斩波器也可以用声光调制器AOM或者电光调制器EOM等代替,AOM或EOM具有较高的调制频率,调制频率越高,测量信号的信噪比也会比较高,来自超快激光器的噪声降低的就会比较明显。采用双调制器和双锁相放大器技术还可以用来剔除泵浦光带来的噪声以提高测量结果的信噪比。

3、的低温恒温器是用来提供低温环境,其中,光学低温器可以由液氮或液氦制冷,并且具有光学窗口,可以加超导磁体磁场。

4、时间分辨的实现方式有电动平移台和异步光学采样。电动平移台是实现时间分辨最为常见的一种方式,如图1中的实现方式。电动平移台在电机的驱动下前后移动,探测光的光程也随之发生变化,从而探测光相对于泵浦光的光程差可以被精确控制。通常情况使光程差以均匀步长从前往后进行扫描,在样品处,探测光会在物质被激发之前、被激发时、被激发之后的多个时间点到达样品并与物质相互作用时被吸收(或相干地发射)。如下图图2所示,电动平移台使探测光分别发生τ1,τ2,τ3,...,τn的时间延迟后与泵浦光发生干涉,从而得到各个时刻的干涉信息。

在物质演化的不同阶段,探测光会表现出不同的透射或反射信号,记录此透射率或反射率变化作为因变量,而把光程差也就是时间差作为自变量,由此就可以得到一个可观测物理量随时间变化的测量结果即时间分辨结果。比如以50 nm精度,扫描范围为20 cm的电动平移台为例,由电动平移台决定的时间分辨的分辨率是0.33 fs,扫描时间范围是1.3 ns。

5、时间分辨的实现方式有电动平移台和异步光学采样。异步光学采样不会用到机械部件,是采用两台工作在不同重复频率的超快激光器,比如一个工作在1 GHz,另一个工作在0.99999 GHz,频率差为10 kHz,实际上频率差可以在2 kHz到20 kHz之间可调谐。如下图图3所示。泵浦光和探测光的光脉冲不完全重叠,如果第一个脉冲时间重叠,第二个脉冲之间会有10 fs的间隔,第三个脉冲之间会有20 fs的间隔,到100 μs时,光脉冲会重叠在一起。如此,超快过程延迟时间和日常时间之间就会有一个固定的变换比例:10 kHz/1 GHz=0.00001。探测光被高速光电探测器接收,信号经数字电路转换成超快过程延迟时间之后被送入到计算机内。钛城泵浦

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